Ibu Zain turut aktif dalam bidang politik. Beliau dilantik sebagai Ahli Dewan Undangan Negeri Johor mewakili parti UMNO pada tahun 1948. Berbeza dengan kebanyakan ahli politik yang lain, Ibu Zain lebih suka bercakap soal pendidikan. Pada tahun 1959, beliau dipilih sebagai wakil rakyat bagi kawasan Pontian Selatan.

Jasa Ibu Zain tambah bermakna selepas pendudukan Jepun di bumi Malaya. Beliau menjalankan kegiatan dakwah bagi membantu memulihkan akhlak golongan wanita yang terpengaruh dengan tentera Jepun, selain membantu memulihkan semangat mereka yang dianiaya oleh askar tersebut. Lebih mengejutkan, beliau mampu menguasai bahasa Jepun dalam tempoh sebulan sahaja.

Dalam usaha mencapai kemerdekaan negara, Ibu Zain turut menyumbang bakti. Beliau berjaya menyatukan kaum ibu untuk turut serta menyokong usaha tersebut. Di zaman konfrontasi dengan komunis, wanita berani ini mendaftar diri sebagai tentera sukarela dan meredah hutan seorang diri. Beliau bergerak dari satu kampung ke kampung yang lain bagi menangkis dakyah komunis daripada menular di kalangan masyarakat. Ternyata usaha beliau membuahkan hasil. Pada tahun yang sama 10 Mac 1963 beliau dilantik sebagai Pengetua Kolej Puteri Tuanku Ampuan Mariam.

Ibu Zain turut memainkan peranan dalam mendaulatkan bahasa Melayu. Beliau terlibat dalam Kongres Bahasa dan Persuratan Melayu pada tahun 1956, sehingga tertubuhnya Dewan Bahasa dan Pustaka pada tahun 1958.